近日,公司2020级硕士研究生王彩云在水体抗生素污染治理领域取得重要进展,相关成果以“Low-coordinated Co-N3sites induce peroxymonosulfate activation for norfloxacin degradation via high-valent cobalt-oxo species and electron transfer”为题发表在期刊Journal of Hazardous Materials(SCI一区TOP,IF=14.224)。必威为第一作者单位,王彩云硕士为第一作者,杨东江教授、孙媛媛副教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、泰山学者基金等项目的资助。
抗生素被广泛用于预防或治疗人类和动物的细菌感染,并且由于其抗菌活性导致传统的生化法很难将其去除。基于碳基单原子催化剂引发的过氧单硫酸盐(PMS)活化过程中活性物质的鉴定是揭示污染物降解机理的关键。本文合成了具有低配位Co-N3位点的碳基单原子催化剂(CoSA-N3-C),以利用活性PMS降解诺氟沙星(NOR)。CoSA-N3-C/PMS系统在较宽的pH范围(3.0-11.0)内表现出氧化NOR的一致高性能,在不同的水基中实现了完全的NOR降解,高的循环稳定性和对其他污染物的降解性能。理论计算表明,其催化活性是由低配位Co-N3构型的良好电子密度得出的比其他构型更有利于PMS的激活。本研究证明了非自由基在PMS激活Co-N3位点上对污染物降解的特定贡献,CoSA-N3-C具有良好的催化活性,在污染水修复中具有重要的实际应用潜力,揭示了非自由基Co(IV)=O种类和电子转移对污染物降解的主要贡献,并加深了PMS激活的机制,Co-N3低配位的电子结构。为合理设计具有适当配位结构的碳基单原子催化剂提供了新的思路,对过硫酸盐介导的污染物消除过程具有重要意义。
论文连接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389423009056